C'est en 1999 que le groupe est formé. En 2000, il réalise en autonomie leur premier maxi-single Kronos. Ils réalisent ensuite sous le label indie, Limited Record le maxi-single Risokyu Ryokou Guide Disc.

En septembre 2001, Psycho le Cemu réalise son premier album Doppelganger et commence une tournée internationale. Le groupe a comme manager par un spécialiste du visual kei, Sweet Heart, qui s'est occupé de Luna Sea, Shazna, La'Cryma Christi, Pierrot et Plastic Tree. En 2003, Psycho le Cemu signe pour le label japonais Crown et passe major. Leur deux singles suivant sont classés dans le top 10 de l'Oricon.

Dans la moitié de 2004, le groupe apparait à la Pacific Media Expo et au Project A-kon, et le groupe enchaine les concerts et sort Psycho le Cemu in USA Live & Document DVD en septembre 2004.

Le groupe retourne au USA en 2005 et joue à 3 conventions (Katsucon en Virginie, Megacon en Floride et AOD: The San Francisco animation Convention en Californie)
Mais le 31 mai 2005, le chanteur, Daishi, fait une analyse d'urine et est contrôlé positif pour l'utilisation de stimulant et est arrêté par la police de Kanagawa. La sentence de Daishi est annoncée le 30 septembre : il a été condamné à un an et dix mois de prison.

Actuellement, les membres sont tous dans un groupe. Aya et Seek était en premier lieu de le groupe ISABELLE puis dans Mix Speaker's, Inc. Lida et Yura-sama ont formé le duo Dacco.

En mai 2006, le groupe sort un dernier album nommé ~EPILOGUE~ Kataritsugareru Monogatari et tous les CD furent vendus, et le Live in USA II DVD, qui n'avait pas été mis en vente à cause de l'arrestation de Daishi, sortit finalement. Mais le groupe est toujours en conflit permanent. C'est la fin de Psycho le Cemu.

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